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ZrO2-Al2O3复合载体对镍基催化剂甲烷化性能的影响
杨霞,田大勇,孙守理,孙琦
化工进展 , 2014,
Abstract: 采用分步浸渍法制备了不同ZrO2载量的Ni/ZrO2-Al2O3催化剂，利用N2物理吸附、X射线衍射（XRD）、H2程序升温还原（H2-TPR）、H2程序升温脱附（H2-TPD）、程序升温氧化（TPO）等手段对催化剂的结构进行表征，并考察了其在低H2/CO比（H2/CO约为1）下CO甲烷化的催化性能。结果表明，ZrO2助剂可削弱NiO与载体Al2O3间的相互作用，抑制镍铝尖晶石的生成。适量ZrO2的引入有助于提高活性组分Ni的还原度和分散度，对催化剂的甲烷化性能有促进作用。通过分析反应后催化剂上的积炭性质，发现ZrO2的加入能有效地抑制低活性碳物种的生成，提高催化剂的抗积炭能力，从而改善催化剂的稳定性。
CO和H2与Ni基催化剂的相互作用研究
胡常伟,李荣勇
分子催化 , 1995,
Abstract: 用活性测试和程序升温动态红外光谱方法研究了ＣＯ和Ｈ２在Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上的行为，并用量子化学从头算方法进行了模拟表征。结果表明，在较低温度下，ＣＯ在Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３上的线式吸附态和桥式吸附态相比，桥式对ＣＯ压力更敏感，而线式则对温度更敏感。
镍基甲烷化催化剂中的助剂作用：Ⅱ重稀土氧化物添加剂的结构效应和？…
牛雪平,姚亦淳
分子催化 , 1999,
Abstract: 应用ＢＥＴ，气相色谱，红外光谱，竞争加氢反应和ＸＰＳ等方法，在以前工作的基础上继续考究了Ｙ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｕ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｔｂ４Ｏ７，Ｄｙ２Ｏ３，Ｔｍ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３作为添加剂，对镍在γ－Ａｌ２Ｏ３表面的分散度，甲烷化活性，ＣＯ在镍上的吸附态及表面镍原子的电子状态的影响。
复合氧化物载体对镍基催化剂上CO甲烷化反应性能的影响
张罕,董云芸,方维平,连奕新
催化学报 , 2013, DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60485-3
Abstract: ？采用改良的粉末混合法制备了系列经过其它金属氧化物改性的NiO/Al2O3催化剂,并运用X射线衍射,透射电子显微镜,N2低温物理吸附-脱附,程序升温还原,程序升温脱附,拉曼以及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.结果显示,在300~700oC经MgO修饰的NiO/Al2O3催化剂上CO甲烷化反应活性比NiO/ZrO2-Al2O3和NiO/SiO2-Al2O3的高.另一金属氧化物的加入削弱了NiO/Al2O3催化剂中Ni-Al间相互作用,形成更多的活性Ni物种,从而促进了反应的进行.
煤加压催化气化研制城市煤气——Ⅰ.大同煤和煤焦的催化气化特性
潘英刚,刘敏芝,计承仪,胡茂杰,王佐
华东理工大学学报 , 1986,
Abstract: 为了达到在单段反应器内用大同煤制造城市煤气的可能性,利用这种煤及其煤焦在压力0.1—4.0MPa和反应温度700—900℃下通过Na_2CO_3作催化剂进行了蒸汽催化气化研究。实验结果表明,在850℃和1.1—2.1MPa条件下,不计CO_2的产品气热值为16288—17163kJ/NM~3(低热值为14672—15856kJ/NM~3)由于我国现行的城市煤气热值标准为14651kJ/NM~3(或3500kJ/NM~3),所以利用Na_2CO_3作为大同煤气化的催化剂是可取的。
制备条件对ni/zro2-sio2催化剂煤气甲烷化的影响
刘文燕,赵安民,张海涛,应卫勇,房鼎业
燃料化学学报 , 2012,
Abstract: ？采用浸渍法制备了zro2-sio2复合载体和ni质量分数为6%的ni/zro2-sio2催化剂,考察了载体制备时浸渍溶液ph值、焙烧温度和催化剂制备时的焙烧温度对ni/zro2-sio2催化剂煤气甲烷化反应性能的影响。采用x射线衍射、程序升温还原和扫描电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体浸渍溶液ph值为8.0～9.0,载体焙烧温度为550℃,催化剂焙烧温度为450℃时,ni/zro2-sio2催化剂在煤气甲烷化反应中显示了最优的催化性能,co转化率100%,co2转化率1.8%,ch4生成速率16.6mmol/(h·g)。进一步表征发现,制备zro2-sio2复合载体时,增大浸渍溶液的ph值有利于形成粒径较小的亚稳态四方晶相zro2,可见四方晶相zro2更有利于甲烷化反应;载体焙烧温度会影响到nio粒径的大小和其在催化剂表面的分散,温度过高和过低都会导致nio粒径大小的不适宜以及分散性的降低;催化剂焙烧温度过高则会导致nio与载体间的相互作用减弱,nio分散性降低。
磁稳定床反应器
宗保宁,孟祥堃,慕旭宏,张晓昕
催化学报 , 2013, DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60476-2
Abstract: ？介绍了磁稳定床反应器在国际上的首次工业应用,它集成了浆态床、固定床、移动床和流化床等反应器的优点.通过调整线圈间距、在反应器内设置磁隔栅构件,实现了均匀磁场的放大;绘制出磁稳定床反应器链式操作相图.将非晶态Ni优异的加氢性能和磁性与磁稳定床反应器反应过程强化性能相结合,实现了在己内酰胺加氢精制过程的工业应用,并建成5套20~40万吨/年工业装置.磁性催化剂与磁稳定床反应器相结合,强化了甲烷化、乙炔选择性加氢和烯烃叠合等反应过程,形成了新技术生长点.
氢分离与CO催化甲烷化双功能型钯复合膜
胡小娟,严文俊,丁维华,俞健,黄彦
催化学报 , 2013, DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60636-6
Abstract: ？以多孔Al2O3陶瓷为基体材料,采用浸渍法担载NiO后用2B铅笔修饰NiO/Al2O3表面,通过化学镀法沉积约5μm厚的金属钯,还原后成功制得Pd/Pencil/Ni/Al2O3膜.为进行对比,还制备了未担载镍的Pd/Pencil/Al2O3膜.膜的表面和断面形貌分别采用扫描电镜和金相显微镜观测,膜的透氢动力学通过H2/N2单气体法测试,并以成分为H277.8%,CO5.2%,CO213.5%和CH43.5%的原料氢测定了膜的氢分离效果.结果表明,未载镍的Pd/Pencil/Al2O3膜只具有氢分离作用,而Pd/Pencil/Ni/Al2O3膜还可以有效地将钯膜泄漏的CO和CO2转化为甲烷,因而成为双功能型钯膜.这种双功能膜尤其适用于面向质子交换膜燃料电池(PEMFC)的氢气分离,既有效解决了PEMFC对氢燃料中CO格外敏感的难题,又提高了对钯膜缺陷的容忍度,因而延长了钯膜的使用寿命.
Effect of preparation condition on catalytic performance of Ni/ZrO2-SiO2 for methanation of coal gas
制备条件对Ni/ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化的影响
LIU Wen-yan,ZHAO An-min,ZHANG Hai-tao,YING Wei-yong,FANG Ding-ye,
刘文燕,赵安民,张海涛,应卫勇,房鼎业
燃料化学学报 , 2012,
Abstract: Ni/ZrO2-SiO2 catalysts with 6% Ni loading amount were prepared by impregnation.The ZrO2-SiO2 support was also synthesized by impregnation.Effects of pH value of the impregnating solution and calcination temperature of support and catalyst on activities of Ni/ZrO2-SiO2 catalysts were investigated.The catalysts were characterized using XRD,TPR and SEM measurements.Ni/ZrO2-SiO2(S5) catalyst exhibited excellent catalytic activity with 100% of CO conversion,1.8% of CO2 conversion and 16.6(mmol·h-1·g-1) of CH4 formation rate.The preparation conditions were as follows: pH value of the impregnating solution,8.0~9.0,calcination temperature of support and catalyst,550 ℃ and 450 ℃.The mathanation activity of Ni/ZrO2-SiO2 was strongly influenced by the ZrO2 phase change.The catalyst with tetragonal zirconia showed higher catalytic activity.The increase of pH value of the impregnating solution was in favor of forming small tetragonal zirconia.The calcination temperature of support influenced the grain size and the dispersity of NiO,unsuitable temperature might lead to ill-fitted grain size and aggregation.Exorbitant calcination temperature could weaken interaction between NiO and the support,and lowered the dispersity of NiO.
CexZr1―xO2复合氧化物负载PdO催化剂的CO和CH4氧化性能研究
马磊,韩立峰
分子催化 , 2000,
Abstract: 以CexZr1-xO2复合氧化物为载体, 采用浸渍法配制了负载PdO催化剂,考察了催化剂对CO和CH4的氧化活性, 并对该催化剂的还原性能进行了表征. 结果表明,Ce/Zr比对催化剂的活性影响很大. 对于CO氧化, 当x=0.8时, 催化活性最高;而对于CH4氧化, x=0.5时,活性最高. 出现3个催化剂还原峰(α、β、γ), α峰归属于PdO还原,而β和γ峰归属于载体的还原. 我们认为α峰与CO氧化有关.
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