表面修饰碳纤维负载铱催化剂的结构调控及其催化行为

以电以电化学改性和化学改性的碳纤维（CF）为载体制备了负载铱催化剂，通过考察催化剂在甲醇低压羰基化合成醋酸反应中的催化性能，研究了CF表面处理条件对负载铱催化剂性能的影响。XPS测试结果表明，阳极氧化后碳纤维表面出现氧、氮元素，氧化时间由2min增加到5min，氧/氮原子比例提高，在随后的负载铱催化剂中，Ir的负载量由2.17%增加到4.88%，且双齿配位铱的比例较单齿配位铱增加, 对醋酸的选择性由20%提高到30%。对阳极氧化后的CF，分别通过表面羟基缩合引入具有配位基团的N-(β-氨乙基)-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷后，由于配位基团数量的增加，铱的负载量分别提高到4.49%和6.43%，同时，单齿配位铱/双齿配位铱的比例增大，由于其分子链结构的柔性，明显改善了固载铱的化学微环境，催化剂对醋酸的选择性分别提高到72.5%和77.8%，表现出良好的催化活性和选择性