Cu/Al-Ce-PILC在丙烯选择性催化还原NO反应中的失活研究

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC，经SO2-4改性后，以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC，并将其应用于C3H6选择性催化还原NO的反应，350℃时NO转化率达到最大值56％，700℃时下降至22％.为探究催化剂高温失活的原因，采用XPS、TPR、TGA、Py-IR和DSC对反应前后催化剂的物化性能进行了表征.结果表明，经过H2预处理活化后活性组分Cu物种以Cu+形式存在，而高温反应后Cu物种除以Cu+和Cu2+ 2种形式存在外，还出现了少量CuO物种；高温反应过程中Al-Ce-PILC上结构羟基和SO2-4流失导致催化剂表面酸性减弱；此外，还存在表面积炭覆盖了部分活性中心并堵塞了催化剂孔道的现象.这三者的共同影响促进了C3H6深度氧化，抑制了NO还原，从而导致催化剂的失活