笼型甲烷水合物中单、双水分子缺位后的结构与稳定性

采用量子化学计算方法，对甲烷水合物基本空腔(H2O)20缺失水分子后形成的(H2O)19 和(H2O)18 笼型结构特征及其甲烷水合物的稳定性等进行了深入探讨。结果表明，只有相邻且同面的两个水分子缺失，甲烷才有溢出笼型的可能，笼型结构中O—O边长的变化主要源于氢键键长的改变，O—H共价键键长以及H—O—H 键角的变化很小；同类结构异构体的稳定性主要由水分子间的结合能决定，非同类异构体的稳定性主要取决于相邻五元环的个数，而相邻四元环数目的增加将降低其稳定性。