Pt/CeO2催化氧化甲苯反应机制研究

采用浸渍法制备了Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂，并通过XRD、BET、ICP-OES、H2-TPR、XPS等手段表征其物理化学性质.结果发现，Pt/CeO2和Pt/Al2O3催化剂上Pt负载量约为0.6%，Al2O3载体上Pt颗粒尺寸更小，Pt/CeO2的可还原性更强.甲苯催化氧化活性评价结果表明，Pt/CeO2催化剂表现出更好的催化活性，T50=170℃，T90=190℃.通过UV-Raman、甲苯TPD、GC/MS、In-situ FTIR等手段进一步研究发现，Pt/CeO2活化甲苯及反应供氧的机制与Pt/Al2O3存在区别，其活性更好是因为：1负载在CeO2表面存在高电子密度的Pt原子，具有更强的活化甲苯能力，可以直接使苯基和甲基间的C-C链发生断裂；2Pt的负载促进了CeO2氧空位形成，进一步提高了CeO2的储氧性能，加速氧循环.除了Pt解离气相氧之外，CeO2还可以提供活性氧物种参与催化氧化甲苯的反应，进一步提高甲苯催化氧化效率