甲烷/丙烷在氧化铁表面还原NO的红外原位研究*

利用漫反射红外傅里叶变换光谱仪(DRIFTS)对甲烷/丙烷在氧化铁表面还原NO的反应进行了原位研究,分析了不同气体在氧化铁表面的吸附特点以及在有O2条件下甲烷/丙烷还原NO的中间产物生成特性。结果表明,氧化铁对NO有着较好的吸附能力,NO能够以不同桥式硝酸盐与硝基的形式吸附于氧化铁表面。这些吸附物种热稳定性各不相同,并且可能会被氧化铁中的晶格氧氧化产生新的吸附物种,对进一步与还原剂发生选择性催化反应有着重要的作用。甲烷与丙烷在氧化铁表面还原NO的微观反应机理通过一系列路径完成。还原剂吸附于氧化铁表面,与由NO吸附形成的含氮吸附物种相互作用反应,形成一系列碳氢中间产物,通过进一步反应还原NO；在氧气存在的情况下,O2会参与碳氢还原剂与含氮吸附物种的竞争反应,促进反应并形成R-COO-、CH3COO-等更多活性中间物种,这些活性中间物种通过与NO不断的反应最终还原NO为N2