从头算分子动力学模拟Pd团簇负载UiO-66材料结构及稳定性

摘要 采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法，计算模拟了不同尺寸的Pdn（n=1~32）金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型，并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论. 采用Bader电荷分析方法对该体系的电荷转移情况进行了计算分析. 结果表明，Pdn团簇稳定负载于UiO-66材料的四面体笼中，且均呈堆积型构型. 当Pd原子个数为28时体系的热力学稳定性最好，这与金属团簇和有机配体的成键方式相关，是金属团簇内部结合能和骨架形变能综合作用的结果