水相重构法制备Ce改性Mg-Al复合氧化物及其在丙酮气相缩合反应中的应用

摘要 通过水相重构法合成了Ce改性的Mg-Al复合金属氧化物HTc-Ce, 采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征了复合金属氧化物的组成和表面结构. 水相重构过程使复合金属氧化物产生更多缺陷位, 从而具有更多碱性位. Ce通过液相重构过程有效进入到水滑石的骨架, 撑大了水滑石的层间距, 进一步增加了催化剂的可接触碱性位, 同时氧化铈丰富的氧空位显著提高了表面碱性位, 特别是强碱性位的数量. XPS实验结果表明, 三价Ce在氧化铈中的含量约为30%, 氧空位提高有助于改善表面氧的迁移. 原位红外漫反射(in situ DRIFTS)证实增加了表面低配氧的数量, CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)实验证实了Ce的引入提高了表面强碱性位浓度. 水相重构法合成Ce修饰的Mg-Al复合金属氧化物对于丙酮自缩合反应具有高效活性, HTc-Ce-3.2催化的丙酮转化率达到56.8%, 是HTc催化剂的2.5倍, 该催化剂因其层间距增加和结构疏松更有利于五聚产物的生成