金基二元合金团簇Au12M(M=Cu,Pt,Ni)催化水煤气变换反应的理论研究

摘要 利用密度泛函理论（DFT）对Au12M（M=Cu，Pt，Ni）3种合金团簇的结构稳定性、热力学稳定性和反应活性进行研究，并对金基二元合金团簇催化水煤气变换反应（WGSR）的反应机理进行探讨.研究发现，Au12Ni合金团簇的稳定性及电子活性最优.考察了WGSR在金基二元合金团簇上的氧化还原机理和羧基机理，表明Au12Cu合金团簇上WGSR按照氧化还原机理A进行，水解离后产生的OH*会继续解离为O*和H*（*代表吸附物质）；Au12Pt及Au12Ni合金团簇上按照氧化还原机理B进行，2个OH*发生歧化反应.比较3种团簇上的最佳反应路径发现，Au12Cu团簇对WGSR表现出较好的催化活性