MoS2催化剂活性位形成及甲硫醇脱硫机理的研究 Study on Active Site Formation of MoS2 Catalysts and their Desulfurization Mechanism of CH3SH

钼基硫化物作为高效的加氢脱硫催化剂，目前被广泛应用于原油催化脱硫。研究采用密度泛函理论（DFT），对MoS2三角形团簇边缘不饱和活性位（CUS）的形成及甲硫醇的催化脱硫过程进行了理论研究。结果表明，活性位形成过程中，氢气首先倾向于在表面发生异裂，随后结合S原子形成硫化氢并脱附形成CUS。甲硫醇倾向于吸附在CUS的桥位，并同时断裂S-H和C-S键形成甲烷，完成脱硫。形成甲烷的基元步骤为整个脱硫反应的速率控制步骤。而氢气氛围下，共吸附H原子使得甲硫醇的吸附能下降，但却能够有效降低脱硫过程中速控步的能垒。