mcm-22分子筛酸性的dft理论计算研究

本文利用量子力学中的密度泛函理论(dft)计算，研究了mcm-22分子筛上骨架al在8个不同的t位的分布和br?nsted酸的落位及强度。所有计算基于分子筛的8t簇模型(h3sio)3si-o(h)-t(osih3)3(t=si，al)，采用dft的blyp方法，所有原子均应用dnp基组。通过计算(al，h)/si替代能和质子亲和势，得出推论：mcm-22分子筛中骨架al的最有利落位在t1，t4，t3和t8位。而形成br?nsted-酸的最可能的位置为al1-o3-si4，al4-o3-si1，al3-o11-si2和al8-o10-si2桥基。al1-o3h-si4和al4-o3h-si1位的酸性强度接近，al3-o11h-si2和al8-o10h-si2位的酸性分别略低于和略高于前两个酸位。通过计算模板剂分子六次甲基亚胺(hmi)与b-酸中心的相互作用，进一步探讨了hmi对分子筛中al落位的靶向作用。