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无机化学学报 2011
微波辐射对浆态床合成甲醇cuo/zno/al2o3催化剂前驱体晶相转变的影响, PP. 509-518 Keywords: 微波辐射,甲醇,浆态床,cuo/zno/al2o3催化剂 Abstract: 在微波辐射条件下,对cuo/zno/al2o3催化剂的沉淀母液进行老化,通过xrd、tg、h2-tpr,ftir、hr-tem和xps对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了cuo/zno/al2o3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于cu2+取代zn5(co3)2(oh)6中zn2+的同晶取代反应。微波辐射的老化过程中,首先发生cu2+取代zn5(co3)2(oh)6中zn2+生成(cu,zn)5(co3)2(oh)6的同晶取代反应,并于1.0h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行zn2+取代cu2(co3)(oh)2中cu2+生成(cu,zn)2(co3)(oh)2的同晶取代反应,同时(cu,zn)5(co3)2(oh)6进一步结晶。与常规老化1h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0h制备的前驱体含有较多的(cu,zn)5(co3)2(oh)6物相,有助于增强焙烧后cuo/zno/al2o3催化剂中cuo-zno协同作用,提高表面铜含量,进而提高cuo/zno/al2o3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9g·kg-1·h-1,失活率仅为0.11%·d-1。
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