cuy制备方法对其催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响

以cu(no3)2为铜源，以nay和hy分子筛为载体，通过溶液离子交换法和等体积浸渍法制备了不同的无氯cuy催化剂，并进行了气相甲醇氧化羰基化催化活性研究。通过浸渍法制备的催化剂cu含量为10%，而以nay和铜氨溶液离子交换制备的催化剂cu含量只有6.3%，但其催化活性和选择性均较好。通过催化剂的cu元素分析、低温氮吸附-脱附、xrd、h2-tpr、xps和tpd等表征表明，溶液离子交换法制备的催化剂，cu物种以离子的形式高度分散于分子筛骨架结构中，较好地保持了分子筛晶体结构，并对甲醇有较强的吸附能力，催化活性较高，而将等体积浸渍cu(no3)2溶液后的hy或nay分子筛，在400℃焙烧过程中，发生了固体离子交换反应，形成了连接于分子筛骨架的cu2+，但以hy为载体更容易进行固体离子交换，未交换的铜物种以cuo的形式分散到分子筛表面。在600℃高温活化中，催化剂中cu2+可部分还原为活性物质cu+，但以nay和铜氨溶液离子交换制备的催化剂cu2+自还原能力最大。