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无机化学学报 2010
过渡金属改性的pd/ts-1催化氢、氧直接合成h2o2的性能, PP. 405-412 Keywords: 钛硅分子筛,pd催化剂,过渡金属,过氧化氢,直接合成 Abstract: 利用等体积浸渍法制备了m-pd/ts-1(m=ce,la,pt,fe,co,ni,cr,mn,zn,cd,cu)系列催化剂,并将制得的催化剂用于常压下氢、氧直接合成过氧化氢的反应。考察了m的类型及负载量对m-pd/ts-1催化剂催化性能的影响。结果表明,m选ce时,催化剂的性能最好。ce的最佳掺入量,nce/(nce+npd)=0.5%。对ce改性与未改性的催化剂进行了tem及静态化学吸附分析,结果表明,掺入ce可使pd在ts-1分子筛表面的粒度及分散度得到改善。考察了no2/nh2比,气体流量,反应时间等反应条件对h2转化率、h2o2选择性及收率的影响。在相对优化的工艺条件下,即no2/nh2=3,气体流量为25ml·min-1,反应时间为3h时,h2o2的收率可达到25.7%,tof值为18.7mol·mol-1·h-1,此时溶液中h2o2的质量百分数为0.8%。
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