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物理化学学报 2014
苯部分加氢制环己烯新型ru-b/mof催化剂Abstract: 制备了多种金属-有机骨架(mof)材料,采用浸渍-化学还原法制备了非晶态ru-b/mof催化剂,考察了它们在苯部分加氢反应中的催化性能.催化性能评价结果表明,这些催化剂的初始反应速率(r0)顺序为ru-b/mil-53(al)>ru-b/mil-53(al)-nh2>ru-b/uio-66(zr)>ru-b/uio-66(zr)-nh2>ru-b/mil-53(cr)>ru-b/mil-101(cr)>>ru-b/mil-100(fe),环己烯初始选择性(s0)顺序为ru-b/mil-53(al)≈ru-b/mil-53(cr)>ru-b/uio-66(zr)-nh2>ru-b/mil-101(cr)>ru-b/mil-53(al)-nh2>ru-b/uio-66(zr)≈ru-b/mil-100(fe).催化性能最好的ru-b/mil-53(al)催化剂上的r0和s0分别为23mmol·min-1·g-1和72%.采用多种手段,对催化性能差异最为显著的ru-b/mil-53(al)和ru-b/mil-100(fe)催化剂的物理化学性质进行了表征.发现mil-53(al)载体能够更好地分散ru-b纳米粒子,粒子的平均尺寸为3.2nm,而mil-100(fe)载体上ru-b纳米粒子团聚严重,粒径达46.6nm.更小的粒径不仅能够提供更多的活性位,而且也有利于环己烯选择性的提高.对ru-b/mil-53(al)催化剂的反应条件进行了优化,在180℃和5mpa的h2压力下,环己烯得率可达24%,展示了mof材料用作苯部分加氢催化剂载体的良好前景.
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