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物理化学学报 2014
铬助剂对cu/zro2/cnts-nh2催化剂催化co2加氢合成甲醇性能的影响Keywords: 氨基碳纳米管,铬,铜,氧化锆,甲醇合成,二氧化碳加氢 Abstract: 采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的cu/zro2/cnts-nh2催化剂,在固定床反应器上考察铬对催化剂催化co2加氢合成甲醇反应性能的影响.当铬含量为1%(w),反应温度为260℃,压力为3.0mpa,原料气组成为v(h2):v(co2):v(n2)=69:23:8,空速为3600ml·h-1·g-1时,催化剂的促进效果最显著,甲醇收率达7.78%.氮吸附、粉末x射线衍射(xrd)、氢气程序升温脱附(h2-tpr)、x射线光电子能谱(xps)、二氧化碳程序升温脱附(co2-tpd)、差热分析(dta)以及扫描电子显微镜(sem)等表征结果表明,随着铬含量的增加,铜颗粒的粒径减小,催化剂的比表面积增大.铬的加入一方面提高了铜的分散性,抑制了zro2的相变和活性组分的烧结;另一方面提高了co2的吸附量并促进co2由弱吸附向强吸附转化,从而提高甲醇的收率;但是当铬含量大于1%时,催化剂表面cu、zr的总含量明显下降,降低了co2的吸附量并且形成了超强co2吸附物种,抑制了co2及其中间产物的转化,从而降低了甲醇收率.
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