铂钌团簇活化甲醇c―h和o―h键的理论研究

采用密度泛函理论研究了ptnrum(n+m=3,n≠0)团簇活化甲醇c―h和o―h键的反应活性和机理.分别给出以o―h和c―h键活化为初始步骤的势能曲线.计算结果表明反应是以c―h键的活化为初始步骤;三种团簇与甲醇反应的活性顺序为pt2ru>pt3>ptru2.前线轨道分析表明ptnrum团簇活化初始的c―h和o―h键的活化过程是质子转移(pt).此外还讨论了溶剂化对反应的影响.本研究可为c―h键和o―h键的活化提供更深入的理解,为甲醇活化反应催化剂选择以及其使用条件的优化提供新思路.