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物理化学学报 2010
au/ti-mcm-41(h)催化丙烯气相直接环氧化Keywords: 丙烯环氧化,微孔-介孔复合分子筛,纳米金催化剂,环氧丙烷 Abstract: 采用纳米组装法制备了一系列不同ti含量的具有微孔-介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛ti-mcm-41(h)载体,继而用沉积-沉淀法制得纳米金催化剂.通过粉末x射线衍射(xrd)、氮气等温吸附-脱附、傅里叶变换红外(ft-ir)光谱、紫外-可见漫反射(druv-vis)光谱、透射电镜(tem)及等离子体原子发射光谱法(icp-aes)对催化剂进行了表征,并考察了纳米金催化剂在氢气/氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的催化性能.结果表明:合成的微孔-介孔复合结构的钛硅分子筛ti-mcm-41(h)具有典型的mcm-41结构,ti(iv)以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中.在常压、423k反应温度下,以ti/si摩尔比为1%的ti-mcm-41(h)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能,反应30min,丙烯的转化率达5.4%,环氧丙烷的选择性为74.2%,环氧丙烷的生成速率为73.1g·h-1·kg-1;反应330min后,丙烯的转化率为4.9%,环氧丙烷的选择性为67.3%.
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