改性ag/α-al2o3催化丙烯气相环氧化反应

制备了以分子氧为氧化剂,对丙烯气相环氧化具有较好催化性能的改性负载银催化剂,并利用氧气程序升温脱附(o2-tpd)技术研究了氧在其表面上的脱附行为.实验结果表明:ag/α-al2o3催化剂只能使丙烯完全氧化成二氧化碳和水;当该催化剂用k2o改性后,可获得少量的环氧丙烷;y2o3改性的ag/α-al2o3催化剂,可获得极少量的丙醛和丙酮;将0.1%(w)y2o3添加到ag-k2o/α-al2o3后,可以显著提高催化剂的丙烯环氧化性能.在0.1mpa、245℃、20%c3h6/8%o2/72%n2和气体空速2000h-1的反应条件下,通过20%(w)ag-0.1%y2o3-0.1%k2o/α-al2o3催化剂时,丙烯转化率为4.0%,环氧丙烷的选择性为46.8%.o2-tpd研究表明,少量的y2o3、k2o或y2o3-k2o作为助剂添加到20%ag/α-al2o3催化剂中时,减少了高温区与丙烯完全氧化有关的吸附氧物种的量,低温区余下的吸附氧物种量不变,有利于丙烯环氧化反应,提高了环氧丙烷的选择性.