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物理化学学报 2013
固定床反应器上挤条小晶粒ts-1催化丙烯环氧化反应Keywords: 丙烯环氧化,ts-1,h2o2,反应条件,表征,固定床反应器 Abstract: 采用纳米ts-1母液作为晶种,在四丙基溴化铵(tpabr)-乙胺廉价水热体系中,合成出晶粒尺寸为600nm×400nm×250nm的小晶粒钛硅分子筛(ts-1),用挤条法将其成型,得到的挤条小晶粒ts-1被用于催化固定床反应器中的丙烯环氧化反应.采用x射线衍射(xrd)光谱,傅里叶变换红外(ft-ir)光谱,紫外-可见(uv-vis)漫反射光谱及氮气物理吸附对挤条成型的小晶粒ts-1进行表征,并对丙烯环氧化的最优反应条件进行考察.其中所考察的条件包括:反应温度,压力,丙烯/h2o2摩尔比(n(c3h6)/n(h2o2)),丙烯、甲醇及h2o2的质量空速(whsv),以及nh3·h2o浓度.在所考察的范围内,温度对环氧丙烷(po)收率的影响较小,当反应压力为2.0mpa,n(c3h6)/n(h2o2)为4时,可以得到最高的po收率.当丙烯、甲醇及h2o2的空速分别为0.93、2.5及0.25h-1时,po在产物中的含量最高.较低的nh3·h2o浓度对高po收率更有利.在优化的反应条件下,对比不同晶粒大小ts-1的催化性能,并考察了挤条小晶粒ts-1的长期运转性能,连续反应1000h,h2o2转化率及po选择性仍能维持在95%以上.
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