二氧化钛负载的镍氧化态对乙腈气相加氢的影响

采用浸渍法制备了二氧化钛负载镍催化剂.通过控制还原温度(200-400℃),在tio2上得到不同氧化态的镍颗粒.结果发现,乙腈气相加氢反应受镍氧化态的影响,300℃下还原的催化剂表现出最高的乙腈转化活性,100℃时将乙腈完全转化.产物产率受到ni/tio2催化剂酸性的影响,而催化剂的酸性不仅受到tio2载体的影响,还受到负载物ni颗粒性质的影响.随着催化剂还原温度升高,金属态镍逐渐出现在催化剂表面,降低了催化剂的酸性强度,使三乙胺的最大产率升高(从34%升高到48%左右).研究还发现在ni/tio2催化乙腈加氢反应中,三乙胺是初始产物.ni的状态不仅影响乙腈的转化,还影响产物的脱附.提出了乙腈加氢的第一步反应机理.