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物理化学学报 2014
ce0.5zr0.5o2修饰的ni/sic、fe/sic和co/sic催化燃烧甲烷性能Keywords: 高比表面碳化硅,过度金属催化剂,铈锆固溶体,甲烷催化燃烧,煤层气脱氧 Abstract: 以铈锆固溶体(ce0.5zr0.5o2)修饰的高比表面积sic为载体,采用两步浸渍法制备了ni、fe和co基催化剂,研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性.利用x射线衍射(xrd)、x射线光电子能谱(xps)、电感耦合等离子体质谱(icp-ms)、高分辨透射电子显微镜(hrtem)、比表面积(bet)、热重分析(tga)和h2程序升温还原(h2-tpr)对催化剂进行了表征.分析结果表明,ni、fe和co部分进入ce0.5zr0.5o2固溶体晶格内部,导致催化剂体相形成更多的缺陷;同时ce0.5zr0.5o2固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行,促进了氧吸附、传输和对甲烷的活化.另外,sic和ce0.5zr0.5o2固熔体良好的抗积碳性能,有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活,从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性.其中,co/ce0.5zr0.5o2/sic活性最高,可在320℃活化催化甲烷,并在410℃实现完全脱氧.
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