担载型贵金属催化剂上甲烷直接羰基化反应

利用程序升温脉冲反应、恒温脉冲反应及探针分子表面反应技术较系统地考察了担载型贵金属催化剂上甲烷直接羰基化制乙醛的反应，研究发现通过采用总反应分解法操作后，能够克服甲烷直接羰基化反应的热力学限制，将总反应转化为两个可在较温和条件发生的反应，首次实现了ch4＋co→ch3cho的反应.即首先进行甲烷的分解，然后引入co与甲烷分解所产生的表面物种直接反应生成乙醛．本文还探讨了甲烷吸附条件，co与甲烷分解所产生的表丙碳物种间的作用等反应的影响因素.探针分子ch3i的表面反应结果显示甲烷分解产生的chx（ad）（x≤3）物种可能是该反应的活性中间体.