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物理化学学报 2010
cu-ni/γ-al2o3双功能催化剂上二甲醚水蒸气重整制氢Keywords: 铜,镍,氧化铝,二甲醚水蒸气重整,制氢,稳定性 Abstract: 用沉积-沉淀法分别制备了cu/γ-al2o3、ni/γ-al2o3和cu-ni/γ-al2o3催化剂,并研究了它们在二甲醚水蒸气重整(dmesr)制氢反应中的催化性能.采用比表面积测定(bet)、x射线衍射(xrd)、h2程序升温还原(h2-tpr)、x射线光电子能谱(xps)、nh3程序升温脱附(nh3-tpd)、程序升温氧化(tpo)和透射电子显微镜(tem)等表征手段对催化剂的物相结构、微观形貌、还原性能、表面酸性和积炭特性等进行了研究.结果表明:cu、ni均为二甲醚水蒸气重整制氢的活性组分,cu、ni和γ-al2o3之间存在着相互作用;镍的加入可以有效地提高铜组分在γ-al2o3上的表面富集与分散,优化铜组分的分布状态,促进cuo颗粒的细小化,并可增强铜组分和载体之间的相互作用,有效地防止铜晶粒的团聚,从而提高催化剂的活性及稳定性;铜的加入可以改善催化剂中金属镍的分散性,减少镍颗粒的尺寸,降低催化剂对ch4的选择性,提高催化剂的h2产率,并在一定程度上抑制了积炭的形成与沉积.在350℃的温度下,反应进行100h后,cu-ni/γ-al2o3催化剂仍保持95%的二甲醚转化率,说明该催化剂具有较好的活性和稳定性.
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