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过程工程学报 2007
铜基络合催化剂液相羰基合成碳酸二甲酯Keywords: 碳酸二甲酯,四丁基溴化铵,甲醇,氧化羰化,液相,动力学 Abstract: 制备了甲醇液相羰基化法合成碳酸二甲酯(DMC)的新型CuBr3L2络合催化剂,该催化剂具有较高的催化活性与稳定性.XPS和EPR表征发现添加配位剂四丁基溴化铵(简称L)有助于表面活性物种Cu(I)的形成.采用正交实验设计对工艺条件进行优化,在温度373~383K、压力3.0~3.5MPa、时间4~6h、催化剂浓度(以甲醇的体积计)0.15~0.20g/mL的工艺条件范围内,甲醇转化率可达到23%,DMC选择性大于95%.动力学研究表明,该反应是一个近似二级反应,反应表观速率常数Kp与催化剂质量浓度和反应温度有关,且Kp与催化剂浓度的平方成正比.高温高压不利于主反应的进行,导致目的产物选择性下降.
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