共聚物配体交替结构与其催化活性关系的理论研究

本文采用以ASED-MO(含原子对排斥的EHMO法)为基础的结构自动优化的EHTOPT法及Monte-Carlo法,对甲醇羰基化制乙酸催化剂的共聚物配体交替结构进行了理论研究。计算了AA,AB,BB,BA二聚反应的反应途径,找出了过渡态,并确定了反应活化势垒。在假设两反应频率因子相同的前提下,求出竞聚率,采用Monte-Carlo法模拟共聚物结构,计算出共聚物配体中起催化活性的AB交替结构所占比率。比较不同共聚物配体的活性,并研究了温度及单体配比对共聚物配体交替结构的影响。