固—液界面阴离子集团构型的密度泛函理论研究

通过键合不同数量的H2PO4^-离子构造了H4P2O8^2-和H4P4O16^8-两种阴离子集团。利用密度泛函理论对它们的构型进行优化并计算其振动频率和喇曼散射效率。测量了固—液界面边界层的喇曼光谱并与理论计算结果进行对比分析，进一步研究了阴离子集团的结构、聚合及脱水等过程。实验和理论研究均表明阴离子二聚体是KDP晶体的生长基元，他们在固液界面将进一步形成多聚体分子集团，而离子集团的脱水过程则发生在距KDP晶体表面约50μm的固—液界面边界层中。随着生长层向界面的推进，这些分子集团将变得越来越有序。本文的研究结果对确定晶体生长界面动力学过程、发展和完善晶体生长理论有重要意义。