Ir/SiO2上甲烷部分氧化制合成气反应的原位时间分辨红外和原位Raman光谱表征

采用原位时间分辨红外光谱和原位显微Raman光谱技术对Ir/SiO2上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的初级产物和反应条件下催化剂表面物种进行了跟踪考察,实验结果表明,在H2预还原的新鲜Ir/SiO2表面,CO是V(CH4)V(O2)V(Ar)=2145混合气反应的初级产物,因而甲烷的直接氧化过程是CO生成的主要途径;而在稳态反应条件下,CO生成的途径可能主要来自CO2和H2O与催化剂表面积碳物种(CHx)和/或CH4的反应.催化剂上生成的积碳可能是导致稳态条件下Ir/SiO2上POM反应机理不同于H2预还原的新鲜催化剂的主要原因.