金属锂在含(亚)硫酰基添加剂电解液中电化学可逆性研究

分别以亚硫酰氯(SOCl2)、硫酰氯(SO2Cl2)、二甲亚砜(DMSO)、苯磺酰氯(BSC)和苯基乙烯基亚砜(PVSO)作为添加剂,加入至1mol？L－1LiPF6/碳酸乙烯酯(EC)＋碳酸二甲酯(DMC)(体积比为1∶1)电解液中,采用恒电流沉积-溶出法、循环伏安法(CV)、电化学阻抗谱(EIS)、X射线光电子能谱(XPS)测试技术,研究了添加剂对电化学金属锂沉积-溶出可逆性以及金属锂负极/电解液界面性质的影响.电化学测试结果表明,添加SO2Cl2和BSC能显著改善金属锂电极的循环性能,100%DOD(锂全溶出)条件下,循环效率稳定在90%左右.电化学测试、添加剂分子电子亲和能计算并结合XPS测试结果表明,较早反应成膜的SO2Cl2和BSC添加剂可以在一定程度上抑制电解液溶剂的分解,使锂电极循环效率和寿命得以提高.洞察和比较添加剂的结构揭示,含磺酰基的化合物明显优于含亚磺酰基的化合物.