钯/掺杂锰氧八面体分子筛催化一步合成碳酸二苯酯

采用浸渍法制备出Ce3＋,Cu2＋,Pb2＋,Ag＋,Fe3＋掺杂锰氧八面体分子筛,负载钯后用于一步氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应.Pd/Cu-OMS-2催化活性最高,DPC收率为12.1%.通过X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),氮气吸附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂样品进行了表征.表征结果表明,不同金属离子掺杂后,催化剂的晶型仍保持隐钾锰矿结构.从电位滴定测试数据来看,杂质离子引入后,锰的平均氧化态增加.在催化反应过程中,Mn4＋/Mn2＋和Pd2＋/Pd0构成了氧化还原循环链,Mn3＋的存在可以补充反应过程中消耗掉的Mn4＋.XPS分析了晶体中氧物种的存在形式,化学吸附氧/(晶格氧＋化学吸附氧)的比值越高,催化活性越好.