Ni原子活化氨分子理论研究

在UB3LYP/6-311＋＋G(3df,3pd)水平下,详细研究了Ni活化NH3分子的单重态和三重态势能面,并用分子中的原子量子理论(QuantumTheoryofAtom-in-Molecular,QTAIM)计算了势能面上所有驻点的性质.计算结果表明,单重态势能面有两条反应途径,而三重态势能面仅有一条反应途径.第一个N—H断开的活化能较低,为99.96kJ/mol,活化自由能为100.86kJ/mol,在常温下就可以进行;第二个N—H键断裂所需能量高达200kJ/mol,不容易进行.在合适温度下,Ni可以活化NH3得到三重态HNiNH2,这表明Ni可以作为活化NH3分子的良好催化剂.