气相中2Sr＋和2Ba＋催化N2O与CO反应的计算研究

用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,对2Sr＋,2Ba＋采用相对论校正赝势基组SDD,对C,N,O采用6-311＋G(2d)基组,计算研究了气相中碱土金属离子2Sr＋,2Ba＋催化N2O(X1∑＋)＋CO(X1∑＋)→N2(X1∑＋g)＋CO2(X1∑＋g)反应的微观机理.优化了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征,并用频率分析方法和内禀反应坐标方法(IRC)对过渡态进行了验证.2Sr＋和2Ba＋转化N2O,CO为N2,CO2的循环催化反应的计算所得结论与实验结果相同,两者的反应路径相似,两步进行的主反应都各包括两个反应通道.并通过分析NBO电荷分布对各反应复合物形成时电荷的变化作了相应讨论.