|
OALib Journal期刊
ISSN: 2333-9721
费用：99美元
|
|
|
|
三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物为光敏剂的二元铁氢化酶模拟化合物的合成及其光物理过程
DOI: 10.6023/A12090687, PP. 2306-2310
Keywords: 铁氢化酶,三联吡啶锇,电子转移,能量转移
Abstract:
合成了以三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物为光敏剂的PS-Fe2S2型模拟铁氢化酶分子光催化剂1a及其分子间光催化模型化合物1b和2,研究了配合物1a和1b的吸收光谱,发光光谱及电化学性质.配合物1a和1b均表现出三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物的MLCT吸收峰;与不含Fe2S2基团的配合物1b相比,在配合物1a中三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物单元的发光被明显猝灭,猝灭程度为92%.而在同样浓度下,配合物1b与2组成的分子间体系中三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物的发光仅被猝灭了4%.通过Rehm-Weller方程计算得出由三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物单元到Fe2S2活性中心的光致电子转移自由能为正,表明分子内1a和分子间1b+2体系均不能发生光致电子转移,体系发光猝灭的原因是三联吡啶锇Os(Ⅱ)配合物3MLCT激发态与铁氢化酶模拟活性中心Fe2S2的能量转移.
| [1] | Frey, M. S. ChemBioChem 2002, 3, 153.
|
| [2] | (a) Adams, M. W. W.; Stiefel, E. I. Science 1998, 282, 1842; (b) Cammack, R. Nature 1999, 397, 214.
|
| [3] | (a) Tard, C.; Pickett, C. J. Chem. Rev. 2009, 109, 2245; (b) Gloaguen, F.; Rauchfuss, T. B. Chem. Soc. Rev. 2009, 38, 100; (c) Si, G.; Wang, W.-G.; Wang, H.-Y.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Inorg. Chem. 2008, 47, 8101; (d) Wang, W.-G.; Wang, H.-Y.; Si, G.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Dalton Trans. 2009, 2712.
|
| [4] | (a) Lomoth, R.; Ott, S. Dalton Trans. 2009, 9952; (b) Wang, M.; Sun, L. ChemSusChem 2010, 3, 551; (c) Wang, F.; Wang, W.-G.; Wang, H.-Y.; Si, G.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. ACS Catal. 2012, 2, 407.
|
| [5] | Wolpher, H.; Borgstr？m, M.; Hammarstr？m, L.; Bergquist, J.; Sundstr？m, V.; Styring, S.; Sun, L.; ？kermark, B. Inorg. Chem. Commun. 2003, 6, 989.
|
| [6] | (a) Ott, S.; Kritikos, M.; ？kermark, B.; Sun, L. Angew. Chem., Int. Ed. 2003, 42, 3285; (b) Ott. S.; Borgstr？m, M.; Kritikos, M.; Lomoth, R.; Bergquist, J.; ？kermark, B.; Hammarstr？m, L.; Sun, L. Inorg. Chem. 2004, 43, 4683.
|
| [7] | Ekstr？m, J.; Abrahamsson, M.; Olson, C.; Bergquist, J.; Kaynak, F. B.; Eriksson, L.; Sun, L.-C.; Becker, H.-C.; ？kermark, B.; Hammarstr？m, L.; Ott, S. Dalton Trans. 2006, 4599.
|
| [8] | (a) Wang, W.-G.; Wang, F.; Wang, H.-Y.; Si, G.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Chem. Asian J. 2010, 5, 1796; (b) Wang, H.-Y.; Si, G.; Cao, W.-N.; Wang, W.-G.; Li, Z.-J.; Wang, F.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Chem. Commun. 2011, 47, 8406.
|
| [9] | (a) Wang, W.-G.; Wang, F.; Wang, H.-Y.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Dalton Trans. 2012, 41, 2420; (b) Cao, W.-N.; Wang, F.; Wang, H.-Y.; Chen, B.; Feng, K.; Tung, C.-H.; Wu, L.-Z. Chem. Commun. 2012, 48, 8081.
|
| [10] | (a) Sauvage, J.-P.; Collin, J.-P.; Chambron, J.-C.; Guillerez, S.; Coudret, C. Chem. Rev. 1994, 94, 993; (b) Baranoff, E.; Collin, J.-P.; Flamigni, L.; Sauvage, J.-P. Chem. Soc. Rev. 2004, 33, 147; (c) Alem醤, E. A.; Shreiner, C. D.; Rajesh, C. S.; Smith, T.; Garrison, S. A.; Modarelli, D. A. Dalton Trans. 2009, 6562; (d) Fortage, J.; Puntoriero, F.; Tuy鑢as, F.; Dupeyre, G.; Arrigo, A.; Ciofini, I.; Lain?, P. P.; Campagna, S. Inorg. Chem. 2012, 51, 5342.
|
| [11] | Beley, M.; Collin, J.-P.; Sauvage, J.-P.; Sugihara, H.; Heisel, F.; Mieh?, A. Dalton Trans. 1991, 3157.
|
| [12] | Collin, J.-P.; Guillerez, S.; Sauvage, J.-P. Inorg. Chem. 1990, 29, 5009.
|
| [13] | Rehm, D.; Weller, A. Isr. J. Chem. 1970, 8, 259.
|
Full-Text
|
|
Contact Us
service@oalib.com QQ:3279437679 
WhatsApp +8615387084133
|
|
