全部 标题 作者
关键词 摘要

OALib Journal期刊
ISSN: 2333-9721
费用:99美元

查看量下载量

相关文章

更多...
化学学报  2015 

大气中SO2和HCOOH在CaO表面的耦合相互作用

DOI: 10.6023/A14120875, PP. 131-136

Keywords: 矿物气溶胶,非均相反应,漫反射红外光谱,甲酸盐,亚硫酸盐

Full-Text   Cite this paper   Add to My Lib

Abstract:

矿物气溶胶表面非均相反应由于可以改变气溶胶理化性质以及大气痕量气体平衡而成为大气化学的研究热点.然而目前关于痕量气体在矿物气溶胶表面的共同吸附研究却很有限.本研究中采用原位漫反射红外光谱研究了大气中SO2和HCOOH在CaO表面的耦合相互作用.通过分析红外光谱以及获取动力学曲线发现SO2和HCOOH在CaO颗粒物表面非均相反应相互抑制,同时通入两种气体时表面产物甲酸盐和亚硫酸盐都减少.通过分步实验发现SO2和HCOOH在CaO表面的耦合相互作用主要分为两个方面.SO2共同存在时可供吸附的反应活性位点变少从而抑制HCOOH在颗粒物表面反应,导致产物甲酸盐生成量减少.另一方面对于SO2在CaO表面的非均相反应而言,HCOOH会阻止SO2在颗粒物表面的非均相反应,使得表面生成亚硫酸盐减少.

References

[1]  Dentener, F. J.; Carmichael, G. R.; Zhang, Y.; Lelieveld, J.; Crutzen, P. J. J. Geophys. Res.,-Atmos. 1996, 101, 22869.
[2]  Harrison, S. P.; Kohfeld, K. E.; Roelandt, C.; Claquin, T. Earth-Sci. Rev. 2001, 54, 43.
[3]  Han, L. H.; Zhuang, G. S.; Sun, Y. L.; Wang, Z. F. Science in China 2005, 35, 237. (韩力慧, 庄国顺, 孙业乐, 王自发, 中国科学, 2005, 35, 237.)
[4]  Usher, C. R.; Michel, A. E.; Grassian, V. H. Chem. Rev. 2003, 103, 4883.
[5]  Kolb, C. E.; Cox, R. A.; Abbatt, J. P. D.; Ammann, M.; Davis, E. J.; Donaldson, D. J.; Garrett, B. C.; George, C.; Griffiths, P. T.; Hanson, D. R.; Kulmala, M.; McFiggans, G.; Poeschl, U.; Riipinen, I.; Rossi, M. J.; Rudich, Y.; Wagner, P. E.; Winkler, P. M.; Worsnop, D. R.; O' Dowd, C. D. Atmos. Chem. Phys. 2010, 10, 10561.
[6]  Jacob, D. J. Atmos. Environ. 2000, 34, 2131.
[7]  Zhang, Y.; Carmichael, G. R. J. Appl. Meteorol. 1999, 38, 353.
[8]  Levin, Z.; Ganor, E.; Gladstein, V. J. Appl. Meteorol. 1996, 35, 1511.
[9]  Crowley, J. N.; Ammann, M.; Cox, R. A.; Hynes, R. G.; Jenkin, M. E.; Mellouki, A.; Rossi, M. J.; Troe, J.; Wallington, T. J. Atmos. Chem. Phys. 2010, 10, 9059.
[10]  Adams, J. W.; Rodriguez, D.; Cox, R. A. Atmos. Chem. Phys. 2005, 5, 2679.
[11]  Laskin, A.; Gaspar, D. J.; Wang, W. H.; Hunt, S. W.; Cowin, J. P.; Colson, S. D.; Finlayson-Pitts, B. J. Science 2003, 301, 340.
[12]  Bauer, S. E.; Mishchenko, M. I.; Lacis, A. A.; Zhang, S.; Perlwitz, J.; Metzger, S. M. J. Geophys. Res.,-Atmos. 2007, 112, D06307.
[13]  Deng, C.; Zhuang, G.; Huang, K.; Li, J.; Zhang, R.; Wang, Q.; Liu, T.; Sun, Y.; Guo, Z.; Fu, J. S.; Wang, Z. Atmos. Chem. Phys. 2011, 11, 7319.
[14]  Lee, S. H.; Murphy, D. M.; Thomson, D. S.; Middlebrook, A. M. J. Geophys. Res.,-Atmos. 2002, 107, 4003.
[15]  Liu, C.; Ma, Q.; Liu, Y.; Ma, J.; He, H. Phys. Chem. Chem. Phys. 2012, 14, 1668.
[16]  Wu, L. Y.; Tong, S. R.; Zhou, L.; Wang, W. G.; Ge, M. F. J. Phys. Chem. A 2013, 117, 3972.
[17]  Ullerstam, M.; Johnson, M. S.; Vogt, R.; Ljungstrom, E. Atmos. Chem. Phys. 2003, 3, 2043.
[18]  Ma, Q.; Liu, Y.; He, H. J. Phys. Chem. A 2008, 112, 6630.
[19]  Koretsky, C. M.; Sverjensky, D. A.; Salisbury, J. W.; Daria, D. M. Geochim. Cosmochim. Acta 1997, 61, 2193.
[20]  Glisenti, A. J. Chem. Soc.-Faraday Trans. 1998, 94, 3671.
[21]  Busca, G.; Lamotte, J.; Lavalley, J. C.; Lorenzelli, V. J. Am. Chem. Soc. 1987, 109, 5197.
[22]  Busca, G.; Lorenzelli, V. J. Catal. 1980, 66, 155.
[23]  Martin, M. A.; Childers, J. W.; Palmer, R. A. Appl. Spectrosc. 1987, 41, 120.
[24]  Low, M. J. D.; Goodsel, A. J.; Takezawa, N. Environ. Sci. Technol. 1971, 5, 1191.
[25]  Babaeva, M. A.; Tsyganenko, A. A.; Filimonov, V. N. Kinet. Catal. 1984, 25, 787.
[26]  Nickless, G. Inorganic Sulfur Chemistry, Elsevier, New York, 1968.
[27]  Wu, L. Y.; Tong, S. R.; Wang, W. G.; Ge, M. F. Atmos. Chem. Phys. 2011, 11, 6593.

Full-Text

Contact Us

service@oalib.com

QQ:3279437679

WhatsApp +8615387084133