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ISSN: 2333-9721
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化学学报  2015 

内掺Sc原子的扩展三明治结构graphene-Sc-graphene的几何结构,电子性质和储氢性能研究

DOI: 10.6023/A15050362, PP. 1189-1195

Keywords: 石墨烯,Sc,电子性质,储氢,密度泛函理论

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Abstract:

使用密度泛函理论中的广义梯度近似对内掺Sc原子的graphene-Sc-graphene扩展三明治结构的几何结构、电子结构和储氢性能进行计算研究.计算发现Sc原子位于单层石墨烯中六元环上方的结构具有较大的结合能,但小于固体Sc的内聚能实验值(3.90eV),然而,当单个Sc原子或者多个Sc原子在双层石墨烯中间与底层相距2?时,Sc原子与基底的结合能增加到5eV以上,远远大于固体Sc的内聚能实验值(3.90eV),因此相邻的Sc原子可以有效避免成簇.由此可见,三明治结构的形成明显增加了Sc原子与基底的结合强度,该结构可以进一步储氢来满足18电子规则而更加稳定,从而成为理想的新型储氢纳米材料.扩展三明治结构graphene-Sc-graphene的(2×3)单元中每个Sc原子最多可以吸附2个H2分子,对H2的平均吸附能分别为0.67eV和0.54eV,介于物理吸附和化学吸附(0.1~0.8eV)之间,因此该体系可以实现常温常压下对H2的可逆吸附.由储氢机制分析可知扩展三明治结构graphene-Sc-graphene主要通过Dewar-Kubas作用进行储氢,形成了π-δ-π型的电子结构.

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