DFT+U方法研究Ni掺杂对CeO2结构和储放氧性能影响

铈基材料具有优异的储放氧性能和催化活性，在当今催化领域有着广泛的应用。本研究通过DFT+U方法计算了Ni掺杂引起的CeO2局域结构及全局结构扰动，并分析了原子位置排布与储放氧性能之间的构效关系。当Ni以间隙位形式进入CeO2晶胞时，Ni具有四面体配位特征，部分氧离子远离其初始位置，向类间隙位移动；在产生氧空位之后，全局结构弛豫现象明显。当Ni以取代位形式进入CeO2晶胞时，Ni具有八面体配位特征，与纯NiO结构类似；在产生氧空位之后，由Ni及其最近邻氧离子构成的局域空间发生扩张。结合氧空位生成能计算结果，间隙位Ni离子对储放氧性能的促进较小，取代位Ni离子可促进体系自发产生氧空位。