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催化学报 2003
Sn改性TS-1分子筛催化苯酚和草酸二甲酯合成草酸二苯酯, PP. 423-427 Keywords: 二氧化锡,改性,TS-1分子筛,苯酚,草酸二甲酯,酯交换,草酸二苯酯,碳酸二苯酯,甲基苯基草酸酯 Abstract: ?使用Sn改性的TS-1分子筛催化苯酚和草酸二甲酯的酯交换反应合成草酸二苯酯,深入研究了不同Sn负载量TS-1分子筛的结构及催化性能.实验结果表明,由于Sn和以Ti-O-SiO3为中心的弱Lewis酸的协同催化作用,与未改性的TS-1分子筛催化剂相比,改性后的催化剂虽然Lewis酸量有明显下降,但催化剂的催化性能明显提高.当Sn的负载量为2%时,草酸二甲酯的转化率达到50.3%,目的产物的选择性为99.2%.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和X射线能量分散谱考察了Sn在TS-1分子筛表面的结构和分散状态及其与酯交换反应催化性能的关系.结果表明,当Sn的负载量低于2%时,SnO2以非晶态形式分散在TS-1表面;而当Sn负载量高于2%时,SnO2以微晶的形式存在,此时Sn原子与Ti原子的协同作用已经不明显,催化剂的催化性能反而下降.
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