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催化学报 2010
SBA-15负载β-Mg2V2O7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能DOI: 10.3724/SP.J.1088.2010.00451, PP. 1374-1380 Keywords: 丙烷,丙烯,氧化脱氢,焦钒酸镁,负载型催化剂 Abstract: ?以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.
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