CO2在金属表面活化的能学方法研究

应用UBI-QEP方法, 估算了CO2-在金属表面的吸附热, 并计算了CO2在Cu(111)、Pd(111)、Fe(111)、Ni(111)表面的各种反应途径的活化能垒. 结果表明, CO2-在4种过渡金属表面相对的稳定性和CO2解离吸附的活性顺序一致,均为Fe>Ni>Cu>Pd. 说明CO2-可能是CO2解离吸附的关键中间体. 在Cu、Pd、Ni表面上, CO2解离吸附的最终产物是CO,而在Fe表面其最终会解离成C和O. 在Cu、Fe、Ni表面, CO2加氢活化是一种有效模式, 而在Pd上则不容易进行. 在Cu和Pd表面,碳酸盐物种也可能是CO2活化的重要中间体.