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分子催化 2015
担载型Co/ZSM-5催化剂表面Co组分结构与柴油车NOx净化性能Keywords: 柴油车尾气,Co/ZSM-5催化剂,分散结构,CoOx物种,NOx净化,活性中心 Abstract: 在摸拟轻型柴油车尾气的反应装置上,结合多种物理化学手段研究了富氧条件下Co/ZSM-5催化剂上Co组分分散状态及其C3H8选择性催化还原NOx性能。结果表明,浸渍法制备的Co/ZSM-5催化剂,ZSM-5表面Co的分散容量约为4.5 wt.%,当Co担载量高于4.5 wt.%时,Co物种开始在分子筛表面聚集形成Co3O4晶体,发生在Co3O4晶体上强的NOx吸附脱附,对富氧条件下C3H8选择性催化还原NOx是不利的。催化剂上孔内的钴物种主要以Co2+离子形式存在,而孔外表面既存在Co3+物种,也存在Co2+物种,Co3+的相对量随Co担载量的增加而增大。在催化剂孔外表面形成的以Co3+和Co2+结合的含有Co-Co键的低聚态CoOx物种具有较合适的NOx吸附脱附性能和较强的氧化还原性,是富氧条件下C3H8选择性催化还原NOx反应的主要活性中心,反应需要在相邻的两个Co2+和Co3+活性位上完成。
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