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分子催化 2013
椰壳活性炭共价固载钯离子有机络合物催化剂的制备与应用Keywords: 椰壳活性炭,共价固载,钯离子有机络合物,氧化羰基化,碳酸二苯酯 Abstract: 采用椰壳活性炭为载体, 通过20% HNO3氧化处理, Boehm滴定表明活性炭表面羟基含量达到0.376 mmol/g. 之后分别接枝(MeO)3Si(CH2)3NH2和(MeO)3Si(CH2)3Cl, 并成功合成了两种不同类型的含氮双齿配体用来络合钯离子, 以FT-IR、XPS、1H NMR、ICP及N2吸附-脱附等手段表征了催化剂制备过程中的各种中间体. 在高压反应釜中以苯酚氧化羰基化反应考察了所制催化剂的催化性能. 结果表明, 在100 ℃, 7.0 MPa及p(CO)/p(O2)=10/1下, 二氯甲烷为溶剂, 以环庚二胺配体络合的钯离子为催化剂, 苯酚转化率及产物碳酸二苯酯(DPC)选择性分别为11.91%、86.82%, 对于双氰基配体络合的催化剂, 苯酚转化率及产物DPC选择性分别为6.22%及81.02%.
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