担载铜镍催化剂氢溢流现象的TPR研究

本文采用TPR(Temperature Programmed Reduction)作为主要表征手段,对担载铜、镍催化剂循环还原-氧化(RedoX过程)处理前后的样品进行了表征.其次也进行了TPR测试后所得金属铜(镍)催化剂催化还原其前体氧化物(auto-catalysed reduction)的研究.发现这两种研究方式所得种种有趣结果都可归属于氢溢流现象.RedoX处理后,其TPR谱上金属氧化物的还原峰向低温区位移,并伴有总耗氢量的增加.其中峰位移可归属于Redox过程未被氧化完全的还原态金属(特别是铜)离解氢分子,形成的氢原子溢向邻近的金属氧化物(如CuO),使其在较低温度下还原;而耗氢量的增加则可归属氢原子向载体(SiO_2或Al_2O_3)的溢流,载体被活化使总耗氢量增加.上述现象可认为是同一颗粒间的氢溢流.在自催化还原过程中出现的氢溢流现象(低温区出现新还原峰和总耗氢量增加)可认为是催化剂不同颗粒间的氢溢流.总之TPR可以作为研究同一颗粒和不同颗粒间发生氢溢流行之有效的方法.