四氯化硅催化氢化合成三氯氢硅机理研究

针对四氯化硅催化氢化过程采用第一性原理对其机理对其进行模拟研究，结果表明：没有催化剂时，SiCl4与H2反应能垒为464.45 kJ/mol，反应能量为74.94 kJ/mol，与热力学计算结果71.85 kJ/mol一致。氯化钡可催化四氯化硅氢化反应，其最具催化活性表面为（111）面；H2在BaCl2（111）面上表现排斥性；SiCl4表现为吸附性，可在BaCl2（111）表面稳定吸附并生成?SiCl3自由基，过程吸附能为448.33 kJ/mol；在催化剂BaCl2存在条件下，SiCl4与H2反应为自由基反应，反应步骤能垒为400.23 kJ/mol；氢化过程能垒降为184.97 kJ/mol；催化氢化反应过程所需能量为64.20 kJ/mol。催化氢化过程反应条件相对无催化剂过程更为温和。