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分子催化 2013
MCl2-TiO2-SnO2 (M=Mg, Ca, Sr, Ba) 催化剂甲烷氧化偶联反应性能的研究Keywords: 甲烷氧化偶联,MCl2-TiO2-SnO2(M=Mg,Ca,Sr,Ba)催化剂,催化剂的碱性,乙烯 Abstract: 选用不同的碱土金属氯化物为原料,采用共研磨的方法制备出了具有不同表面碱性的MCl2-TiO2-SnO2 (M=Mg, Ca, Sr, Ba)催化剂,并考察了催化剂的甲烷氧化偶联反应性能。通过N2吸脱附(BET)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等技术对催化剂进行了表征。结果表明,随碱土金属元素的不同,催化剂呈现出了强弱不同的碱性吸附位。催化剂表面的碱性对活化甲烷具有促进作用,同时也带来乙烯深度氧化副反应的发生。越强的弱碱性吸附位对甲烷的活化越有利,而强碱性吸附位则能导致催化剂活性降低,甚至是催化剂失活。乙烯的选择性与催化剂表面晶格氧的相对浓度密切相关。表面晶格氧的相对浓度较高的催化剂,其乙烯选择性也较大。
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