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分子催化 2014
无碱条件下Au/ZnO选择性催化氧化1,3-丙二醇合成3-羟基丙酸甲酯Keywords: 金,氧化锌,1,3-丙二醇,3-羟基丙酸甲酯,选择性氧化 Abstract: 采用溶胶-沉积法合成了高选择性的Au/ZnO催化剂,用于1,3-丙二醇选择性氧化酯化为3-羟基丙酸甲酯的反应。研究了保护剂PVA用量、金溶胶合成温度、金负载量及催化剂循环利用对反应的影响,且优化了反应温度和反应压力, 并对催化剂进行了XRD和TEM表征。结果表明,PVA:Au (m/m) = 1:4、金溶胶合成温度25℃、金负载量1w%的Au/ZnO对目标反应的催化活性最好,在100℃和pO2 = 2 MPa的条件下1,3-丙二醇的转化率达82.8%,产物3-羟基丙酸甲酯的选择性达95.4%。Au纳米粒子的粒径影响 催化性能,在Au平均粒径为2.8~6.1 nm的范围内,产物选择性随Au纳米粒子的粒径的减小而增大,平均粒径在2.8~4.8 nm的范围内时,催化剂具有较好的产物选择性(大于90%);Au/ZnO催化剂循环利用4次后催化性能(转化率和选择性)无明显下降;并推测了无碱条件下Au/ZnO选择性催化氧化1,3-丙二醇合成3-羟基丙酸甲酯的反应机制。
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