氧化碳烟的MnOx(0.4)-CeO2催化剂表面活性物种研究

采用柠檬酸络合燃烧法和共沉淀法制备了MnOx(0.4)-CeO2催化剂，用于模拟碳烟的燃烧.通过XRD、BET、Raman、H2-TPR、O2-TPD与XPS表征催化剂的结构和表面活性物种，并借助原位拉曼研究碳烟的催化剂氧化机理.结果表明柠檬酸络合燃烧法制备的MnOx(0.4)-CeO2-CA催化剂中有更多的Mn进入了CeO2的立方萤石结构，比表面积更大，氧空位、Mn4+和Ce4+更多，因而氧化还原性能更好，催化氧化碳烟的活性更高.O-在碳烟的氧化中起重要作用，Mn4+和Ce4+有利于氧化反应的进行，氧空位的增加能提高氧的吸附、迁移和转化能力，促进了碳烟的氧化.反应路径为O-溢出参与碳烟的氧化，同时产生氧空位，部分晶格氧O2-补充O-，气相氧不断吸附到氧空位上得到活化生成O2-，O2-转化为O-（可进一步转化为O2-），O-迁移至碳烟颗粒表面参与反应，生成CO2.