VO3+团簇部分氧化乙烯的理论研究

提高催化剂的活性和效率是当代化学面临的三大挑战之一.然而,催化活性点的位置、反应机理和选择性,以及在分子和电子结构水平上对异相催化的理解在大多数情况下依然不清楚.气相团簇是研究固相催化剂活性位点的理想模型,因为它们具有完整的结构和尺寸依赖性,并且能够通过实验和理论进行研究.对团簇反应的研究能够为相应的固相催化过程提供机理方面的深入理解.由于钒的氧化物是一类在工业上被广泛应用的重要催化剂,因此国际上进行了很多关于钒氧团簇的实验和理论研究,以便能够在分子水平上加深对钒氧化合物催化活性的理解.相对于实验,团簇理论计算的优势在于能够详细给出反应路径和中间体,从而明确阐述反应机理.迄今为止,研究人员已经从理论上详细研究了很多钒氧团簇和烃类的反应,如VO2+与乙烯、乙烷、丙烯、丙炔、丙烷;VO2与甲烷、乙炔;VO3与乙烯、丙烯的反应.