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煤炭学报 2014
噻吩结构与O2反应机理的理论研究, PP. 699-704 Keywords: 噻吩,反应机理,Gaussian,03程序,密度泛函理论 Abstract: 为研究煤自燃的反应机理,利用Gaussian03程序,采用密度泛函理论(DFT)方法,在B3LYP/6-311G水平下研究煤结构中噻吩型有机硫与O2反应机理。由计算结果可知,反应物的初始连接方式有3种,其中Path1的反应物经过过渡态TS1异构化为中间体IM1是无需克服势垒的放热过程,这说明煤中的噻吩结构无需从外界吸收热量,与氧气接触即可被氧化。此反应主要有6条反应路径,其中,Path2是反应的主要反应路径,其速控步骤为过渡态TS6,需要克服的势垒为117.06kJ/mol,其产物P2(C4H4O+SO)是反应的主要产物。
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