H2对CO气相催化偶联制草酸二乙酯反应的失活机理

重点研究了氢气（H2）对一氧化碳（CO）催化偶联反应制草酸二乙酯的影响，分别考察了不同H2浓度、不同温度和不同空时条件下加入H2对CO偶联反应的影响，结果发现H2的加入使反应过程中CO转化率、草酸二乙酯选择性和空时收率明显下降，且在实验条件范围内，通入H2浓度越高、反应温度越高，催化剂活性下降越快.研究得出，H2气氛下CO偶联反应失活动力学方程为：-da/dt=kdc0.65H2.进一步分析失活动力学方程可知，加氢反应过程中，H2和CO吸附在同一个活性中心上，H2在活性中心上的吸附抑制了CO在催化剂上的吸附，从而使得CO催化偶联反应生成草酸二乙酯的速率下降，导致加氢后CO转化率、草酸二乙酯选择性和空时收率降低.