cux(x=1-4)团簇在ceo2(111)表面的吸附

用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了cu团簇(cux,x=1-4)在ceo2(111)表面的吸附.研究发现当团簇比较小时(x=2,3),倾向于平铺表面;当x=4时,cu团簇在ceo2(111)表面以三维的四面体结构吸附较为稳定,从cu3d到ce4f的电荷转移使cu团簇带正电荷.由二维的菱形结构到三维的四面体结构的转变势垒为1.05ev,并且其中一个cu原子直接迁移到另外三个cu原子的空位顶部的转变路径比较有利.在cu团簇与ceo2的相互作用过程中,cu-o和cu-cu相互作用的竞争最终决定了cu团簇在ceo2上的形貌.这种ceo2(111)负载的带正电的三维cu团簇将对水分解,进而对水煤气反应具有高的催化活性.